Mein Programm (Delphi 5) ist bei verschienden Anwendern installiert und läuft grundsätzlich problemlos.
Manche haben das Problem (XP Home und XP Professional) das die Software nach dem Aufruf gar nicht startet, oder
aber die Systemmeldung kommt, "Programm.exe hat ein Problem festgestellt und muss beendet werden..."
Wie kann ich herausfinden wo das Problem liegt?

Ohne Source nix los, fürchte ich.
Trotzdem rate ich mal:
Du schreibst eine INI-Datei ins Windows-Verzeichnis beim Create der Form und hast keine Administrator-Rechte. Dazu steht im Source kein Try..Except, womit du den Fehler behandeln könntest.